umu.sePublikationer
Ändra sökning
RefereraExporteraLänk till posten
Permanent länk

Direktlänk
Referera
Referensformat
  • apa
  • ieee
  • modern-language-association-8th-edition
  • vancouver
  • Annat format
Fler format
Språk
  • de-DE
  • en-GB
  • en-US
  • fi-FI
  • nn-NO
  • nn-NB
  • sv-SE
  • Annat språk
Fler språk
Utmatningsformat
  • html
  • text
  • asciidoc
  • rtf
Depletion of the vibrational ground state of CH4 in absorption spectroscopy at 3.4 μm in N2 and air in the 1-100Torr range
Umeå universitet, Teknisk-naturvetenskapliga fakulteten, Institutionen för fysik.
Umeå universitet, Teknisk-naturvetenskapliga fakulteten, Institutionen för fysik.
Umeå universitet, Teknisk-naturvetenskapliga fakulteten, Institutionen för fysik.
Umeå universitet, Teknisk-naturvetenskapliga fakulteten, Institutionen för fysik.
2018 (Engelska)Ingår i: Journal of Quantitative Spectroscopy and Radiative Transfer, ISSN 0022-4073, E-ISSN 1879-1352, Vol. 205, s. 59-70Artikel i tidskrift (Refereegranskat) Published
Abstract [en]

A model presented in an accompanying work predicts that mid-IR absorption signals from methane in trace concentrations in various buffer gases detected at pressures in the 1-100Torr range can be reduced and distorted due to depletion of the vibrational ground state if the molecules are exposed to laser powers in the tens of mW range or above. This work provides experimental evidence of such depletion in a resonant cavity under a variety of conditions, e.g. for intracavity laser powers up to 2W and for buffer gases of N-2 or dry air, and verifies the applicability of the model. It was found that the degree of depletion is significantly larger in N-2 than dry air, and that it increases with pressure for pressures up to around 10Torr (attributed to a decreased diffusion rate) but decreases with pressure for pressures above 20Torr (caused by an increased collisional vibrational decay rate). The maximum degree of depletion (similar to 80%) was obtained for methane in N-2 at around 15Torr. This implies that absorption spectrometry of methane can experience significant non-linear dependencies on laser power, pressure, as well as buffer gas composition. It is shown that depletion takes place also in (CH4)-C-13, which verifies the applicability of the model also for this isotopologue, and that NICE-OHMS signals detected in absorption phase are less affected by depletion than in dispersion. It was concluded that the absorption mode of detection can provide concentration assessments that are virtually free of influence of depletion for intracavity powers below 0.8 W. 

Ort, förlag, år, upplaga, sidor
PERGAMON-ELSEVIER SCIENCE LTD , 2018. Vol. 205, s. 59-70
Nyckelord [en]
Absorption spectroscopy, Cavity enhanced, Noise-immune cavity-enhanced optical heterodyne molecular spectroscopy, Methane, Depletion, Optical saturation
Nationell ämneskategori
Atom- och molekylfysik och optik
Identifikatorer
URN: urn:nbn:se:umu:diva-143714DOI: 10.1016/j.jqsrt.2017.10.007ISI: 000417665000008OAI: oai:DiVA.org:umu-143714DiVA, id: diva2:1171802
Tillgänglig från: 2018-01-08 Skapad: 2018-01-08 Senast uppdaterad: 2018-11-06Bibliografiskt granskad
Ingår i avhandling
1. Mid- and near-infrared NICE-OHMS: techniques for ultra-sensitive detection of molecules in gas phase
Öppna denna publikation i ny flik eller fönster >>Mid- and near-infrared NICE-OHMS: techniques for ultra-sensitive detection of molecules in gas phase
2018 (Engelska)Doktorsavhandling, sammanläggning (Övrigt vetenskapligt)
Abstract [en]

Noise-immune cavity-enhanced optical heterodyne molecular spectrometry (NICE-OHMS) is a technique for ultra-sensitive detection of molecular absorption and dispersion. For highest performance, the technique combines cavity enhancement (CE) with frequency modulation (FM); while the former increases the effective interaction length between the light and the analyte by several orders of magnitudes, the latter removes the in-coupling of 1/f noise and makes the signals background free. The combination of CE and FM also gives the technique an immunity to amplitude noise caused by the jitter of the laser frequency relative to the cavity resonance frequencies. All these properties make the technique suitable for ultra sensitive trace gas detection in the sub-parts-per-trillion (ppt) range. The aim of this thesis is to improve the performance of the NICE-OHMS technique and to increase its range of applications.

The work in this thesis can be divided into three areas:Firstly, a mid-infrared (MIR)-NICE-OHMS instrumentation was developed. In a first realization an unprecedented white-noise equivalent absorption limit for Doppler broadened (Db) detection in the MIR of 3×10-9 cm-1Hz-1/2was demonstrated. This was subsequently improved to 2.4×10-10 cm-1Hz-1/2allowing for detection methane and its two main isotopologues (CH3D and 13CH4) at their natural abundance.Secondly, further development of an existing near-infrared NICE-OHMS system was performed. This resulted in an improved longtime stability and the first shot-noise limited NICE-OHMS system for Db detection with a noise equivalent absorption limit of 2.3×10-14 cm-1detected over 200 s. Thirdly, models and theoretical descriptions of NICE-OHMS signals under strong absorption conditions and from methane under high laser power were developed. It was experimentally verified that the models allow for a more accurate evaluation of NICE-OHMS signals under a wide range of conditions.

Abstract [sv]

Brusimmun kavitetsförstärkt optisk-heterodyndetekterad molekylärspektroskopi (eng.Noise-immune cavity-enhanced optical heterodyne molecular spectrometry, NICE-OHMS) är en teknik för ultrakänslig detektion av molekylär absorption och dispersion. NICE-OHMS-tekniken kombinerar kavitetsförstärkning (eng. CE) med frekvensmodulering (FM); emedan den första väsentligt ökar den effektiva interaktionslängden mellan ljuset och analyten vilket ökar teknikens känslighet, tar den senare bort inkopplingen av 1/f-brus och gör signalerna bakgrundsfria. Kombinationen av CE och FM ger också tekniken en immunitet mot amplitudstörning som orsakas av jitter hos laserljusets frekvens i förhållande till kavitetsresonansfrekvenserna. Alla dessa egenskaper gör tekniken lämplig för ultrakänslig spårgasdetektering i och under ppt (eng. parts-per-trillion) - området. Syftet med denna avhandling är att förbättra prestandan hos NICE-OHMS-tekniken och att öka dess tillämpningspotential.

Avhandlingen kan delas in i tre delar: Inom den första utvecklades en mid-infraröd (MIR)-NICE-OHMS instrumentering. Vid en första realisering påvisades en aldrig tidigare uppnådd vitt-brus-ekvivalent absorptionsgräns för Dopplerbreddad (Db) detektering i MIR området på 3 × 10-9 cm-1Hz-1/2. Detta förbättrades därefter till 2,4 x 10-10 cm-1Hz-1/2, vilket möjliggör detektering av metan och dess två huvudsakliga isotopologer (CH3D och 13CH4) vid deras naturliga förekomst. Inom det andra området utfördes vidareutveckling av ett existerande NICE-OHMS-system verksamt i det när-infraröda (NIR) området. Detta resulterade i en förbättrad långtidsstabilitet och en brus-ekvivalent absorptionsgräns för Db detektion på 2,3 × 10-14 cm-1 mätt över 200 s. Inom den tredje utvecklades modeller och teoretiska beskrivningar av NICE-OHMS under starka absorptionsförhållanden och från metan under hög laserintensitet. Det var experimentellt verifierat att modellerna möjliggör en mer noggrann utvärdering av NICE-OHMS-signalerunder ett stort antal förhållanden.

Ort, förlag, år, upplaga, sidor
Umeå: Umeå universitet, 2018. s. 139
Nyckelord
spectrometry, NICE-OHMS, trace gas detection, acetylene, methane, isotopologues, near-infrared, mid-infrared, shot-noise, optical parametric oscillator
Nationell ämneskategori
Atom- och molekylfysik och optik
Forskningsämne
teknisk fysik med inriktningen mikrosystemteknik
Identifikatorer
urn:nbn:se:umu:diva-153068 (URN)978-91-7601-977-1 (ISBN)
Disputation
2018-11-30, N450, Naturvetarhuset, Umeå, 10:00 (Engelska)
Opponent
Handledare
Tillgänglig från: 2018-11-09 Skapad: 2018-11-06 Senast uppdaterad: 2018-11-13Bibliografiskt granskad

Open Access i DiVA

Fulltext saknas i DiVA

Övriga länkar

Förlagets fulltext

Personposter BETA

Hausmaninger, ThomasZhao, GangMa, WeiguangAxner, Ove

Sök vidare i DiVA

Av författaren/redaktören
Hausmaninger, ThomasZhao, GangMa, WeiguangAxner, Ove
Av organisationen
Institutionen för fysik
I samma tidskrift
Journal of Quantitative Spectroscopy and Radiative Transfer
Atom- och molekylfysik och optik

Sök vidare utanför DiVA

GoogleGoogle Scholar

doi
urn-nbn

Altmetricpoäng

doi
urn-nbn
Totalt: 219 träffar
RefereraExporteraLänk till posten
Permanent länk

Direktlänk
Referera
Referensformat
  • apa
  • ieee
  • modern-language-association-8th-edition
  • vancouver
  • Annat format
Fler format
Språk
  • de-DE
  • en-GB
  • en-US
  • fi-FI
  • nn-NO
  • nn-NB
  • sv-SE
  • Annat språk
Fler språk
Utmatningsformat
  • html
  • text
  • asciidoc
  • rtf