Umeå universitets logga

Non-linear interactions between light and matter have nowadays a broad range of applications. They are used for frequency doubling in simple laser pointers as well as for a variety of purposes in complex laser systems like the one presented in this thesis. For the study of ultrafast phenomena, those non-linear interactions are crucial to trigger and observe events at the fastest timescale, which is currently the attosecond regime (10^-15 – 10^-18 s). As the duration of a single optical cycle of a visible light wave is longer than this timescale, these investigations necessitate the application of XUV and X-ray pulses. However, the generation of isolated attosecond light pulses sufficiently intense to initiate non-linear interactions with matter is restricted to photon energies below 50 eV. The aim of this thesis is to establish a new light source, which pushes this boundary further and thereby enables the observation of up to now unrevealed electron dynamics.

The presented new light source provides attosecond pulses with approximately hundred times more pulse energy than typical systems (up to 55 nJ in the spectral range from approximately 65 eV to 140 eV). This facilitates non-linear measurements at these photon energies. The achieved high energy stability (5 %) of this light source allows precise and time efficient measurements. These parameters are obtained via energy-upscaling of high-harmonic generation in gas medium. For the generation of well isolated attosecond pulses a unique laser, like the Light Wave Synthesizer 20, is necessary. This laser uses optical parametric synthesis to produce the most intense sub-5 fs, sub two-cycle laser pulses in the world (80 mJ, 4.5 fs).

Furthermore, an optimal focus of the XUV pulses is crucial to provide the necessary intensity for non-linear interactions. Therefore, different methods for focusing the XUV pulses are investigated. Moreover, the construction and characterization of a robust split and delay stage is presented, which is essential for time resolved measurements.

The detection of the non-linear interaction is realized via a spatially resolved ion time-of-flight detector, the ion microscope. This allows for a quantitative measurement of different ionization states. With the combination of this detector and the new light source the non-linear generation of Xe⁴⁺ and Xe⁵⁺ at photon energies around 100 eV is demonstrated. This enables the determination of the two-photon ionization cross-sections, which could up to now only be measured with much longer pulses at large scientific infrastructures. This paves the way towards time-resolved XUV pump – XUV probe measurements at 100 eV.

Icke linjära interaktioner mellan ljus och materia har idag ett brett användningsområde. De kan användas för frekvensdubbling i enkla laserpekare och för en mängd olika syften i komplexa lasersystem som det som presenteras i denna avhandling. För forskning om ultrasnabba fenomen är dessa icke-linjära interaktioner avgörande för att utlösa och observera händelser i den snabbaste tidsskalan, vilket för närvarande är den så kallade attosekundregimen (10^-15 - 10^-18 s). Eftersom varaktigheten av en optisk cykel, i det synliga spektrumet är längre än denna tidsskala, kräver dessa undersökningar användningen av XUV och röntgenpulser. Genereringen av isolerade attosekundljuspulser som är tillräckligt intensiva för att ge upphov till icke-linjära interaktioner med materia är dock begränsad till fotonenergier under 50 eV. Syftet med denna avhandling är att etablera en ny ljuskälla som flyttar denna gräns ytterligare framåt och därmed möjliggör observation av hittills outforskad elektrondynamik.

Den nya ljuskällan ger attosekundpulser med ungefär hundra gånger mer pulsenergi än för typiska system (upp till 55 nJ i spektralområdet från cirka 65 eV till 140 eV). Detta underlättar icke-linjära mätningar vid dessa fotonenergier. Den höga energistabiliteten (5%) som uppnås med denna ljuskälla möjliggör exakta och tidseffektiva mätningar. Dessa egenskaper erhålls via energiuppskalning av övertonsgenerering (high-harmonic generation på engelska) i gasmedium. För att generera välisolerade attosekundpulser är en specialbyggd laser, som Light Wave Synthesizer 20, nödvändig. Denna laser använder optisk parametrisk syntes för att producera de mest intensiva sub-5 femtosekunder, sub-två cykel laserpulsarna i världen (80 mJ, 4,5 fs).

Vidare, är ett optimalt fokus för XUV-pulserna avgörande för att ge den nödvändiga intensiteten för icke-linjära interaktioner. Därför undersöks olika metoder för att fokusera XUV-pulserna. Dessutom så presenteras konstruktionen och karaktäriseringen av ett robust split- och fördröjningssteg (split and delay stage på engelska), vilket är viktigt för tidsupplösta mätningar.

Detekteringen av den icke-linjära interaktionen görs med en rumsligt upplöst jondetektor som mäter propageringstid genom detektorn, det så kallade jonmikroskopet. Detta möjliggör en kvantitativ mätning av olika joniseringstillstånd. Genom att kombinera denna detektor med den nya ljuskällan kan vi påvisa icke-linjär generation av Xe⁴⁺ och Xe⁵⁺ vid fotonenergier runt 100 eV. Detta möjliggör bestämning av de två-fotonjoniseringstvärsnitten, som hittills bara kunde mätas med mycket längre pulser vid stora forskningsanläggningar. Detta lägger grunden för tidsupplöst XUV pump – XUV probe mätningar vid 100 eV.